技術(shù)介紹：

等離子體是一種內(nèi)部包括大量電子、離子、原子、分子的混合物，呈現(xiàn)電導(dǎo)性，被看作是除固態(tài)、液態(tài)和氣態(tài)三種物質(zhì)形態(tài)外的第四種形態(tài)，其性質(zhì)與其他三種物質(zhì)存在形態(tài)有很大差異。氣體溫度、電子密度是表征等離子體的基本參數(shù)。對這些參數(shù)的測量，是研究等離子體的重要過程。

氣體溫度的確定通常使用分子譜帶擬合的方法^[1-2]。該方法主要基于分子轉(zhuǎn)動能級的數(shù)量分布與周圍重粒子熱運(yùn)動（由氣體溫度決定）直接相關(guān)的原理，當(dāng)分子轉(zhuǎn)動能級的數(shù)量分布達(dá)到熱平衡狀態(tài)時(shí)，分子轉(zhuǎn)動溫度與等離子體的氣體溫度一致。通過對分子的轉(zhuǎn)動輻射譜帶的擬合，可以得到分子的轉(zhuǎn)動溫度，從而得到等離子體氣體溫度^[3]。

電子密度是表征等離子體性質(zhì)的另一個重要參數(shù)。分析原子譜線的斯塔克展寬（Stark Broadening）是確定等離子體電子密度的一種常用手段[4]，其中氫原子譜線的斯塔克展寬由于受電子溫度和氣體溫度影響微弱，同時(shí)與電子密度成線性關(guān)系，氫原子譜線的斯塔克展寬分析已經(jīng)發(fā)展成為一種較成熟的電子密度診斷技術(shù)。

本文利用卓立漢光發(fā)射光譜測量系統(tǒng)，對大氣壓低溫等離子體射流進(jìn)行光學(xué)診斷，獲得等離子體射流的氣體溫度與電子密度，從而為后續(xù)的研究奠定基礎(chǔ)。

產(chǎn)品應(yīng)用：

大氣壓低溫等離子體射流實(shí)驗(yàn)裝置由高壓脈沖電源、等離子體射流發(fā)生器、卓立發(fā)射光譜測量系統(tǒng)、電參數(shù)測量系統(tǒng)和供氣系統(tǒng)構(gòu)成，如圖1所示。高壓電極放置在單端封口的石英玻璃管中，其底端距離地電極20mm。高壓脈沖電壓峰值14kV，頻率2kHz，脈寬500ns。工作氣體為氬氣，流速2.5L/min。卓立漢光發(fā)射光譜測量系統(tǒng)由卓立漢光Omni-λ750i光譜儀與科學(xué)級像增強(qiáng)型相機(jī)IsCMOS構(gòu)成，IsCMOS相機(jī)也可單獨(dú)連接鏡頭做像增強(qiáng)高速相機(jī)使用，如圖2所示。

圖1：Ar等離子體射流裝置示意圖

圖2：卓立發(fā)射光譜測量系統(tǒng) (a)光譜儀與IsCMOS聯(lián)用；(b)IsCMOS作增強(qiáng)高速相機(jī)用。

利用IsCMOS拍攝的單個脈沖放電照片如圖3所示。設(shè)置相機(jī)曝光時(shí)間為500ms，關(guān)閉IOC,單次觸發(fā)采集。利用信號發(fā)生器外觸發(fā)相機(jī)，頻率2kHz，與高壓脈沖電源同步。門延時(shí)(delay)設(shè)置180ns，門寬(width)設(shè)置550ns。由圖3可以發(fā)現(xiàn)，氬氣射流放電在一個電壓周期中呈現(xiàn)絲狀，類似電弧的放電通道。

圖3：單個脈沖下Ar等離子體射流照片

同時(shí)，實(shí)驗(yàn)過程中采集了Ar等離子體射流放電電壓電流波形，如圖4所示。其中，放電電流為總電流減去位移電流。從圖中可以發(fā)現(xiàn)Ar等離子體射流在一個脈沖周期內(nèi)存在兩次放電，分別發(fā)生在上升沿和下降沿，且上升沿的放電持續(xù)時(shí)間較長。

圖4：Ar等離子體射流放電電壓電流波形

圖5展示了Ar等離子體射流在250nm-900nm范圍內(nèi)的發(fā)射光譜。測量過程中利用凸透鏡將等離子體的發(fā)射光匯聚進(jìn)入光譜儀入射狹縫，狹縫寬度50μm，光柵刻度1200g/cm。從發(fā)射光譜中可以明顯觀察到N2、OH、O原子、Ar等粒子的發(fā)射譜線。

圖5：Ar等離子體射流發(fā)射光譜

大氣壓等離子體的光譜線寬主要由幾種展寬機(jī)制形成，分別為：自然展寬、多普勒展寬、共振展寬、范德瓦爾斯展寬、斯塔克展寬。同時(shí)，對探測到的譜線輪廓進(jìn)行分析，需要考慮光譜采集系統(tǒng)的儀器展寬。儀器展寬與多普勒展寬的輪廓是典型的高斯(Gaussian)分布，其他展寬機(jī)制導(dǎo)致的輪廓都是洛倫茲(Lorentzian)分布。在本實(shí)驗(yàn)條件下，自然展寬和共振展寬相對于其他展寬機(jī)制的影響可以忽略不計(jì)^[5]。

儀器展寬(Δλ_I)測量擬合光譜如圖6所示。在實(shí)驗(yàn)條件下測定低壓汞燈在577nm與579nm處的特征譜線，經(jīng)過Gaussian擬合，得到儀器展寬Δλ_I=0.1150nm。

圖6：儀器展寬測量與擬合

多普勒展寬是(Δλ_D)由激發(fā)態(tài)原子的熱運(yùn)動而產(chǎn)生。當(dāng)激發(fā)態(tài)原子熱運(yùn)動速度滿足麥克斯韋分布時(shí)，多普勒展寬可以由式(1)計(jì)算得到^[6]：

其中，λ₀為譜線中心波長，M為激發(fā)態(tài)原子的原子質(zhì)量，T_g為等離子體氣體溫度。

范德瓦爾斯展寬(Δλ_W)由激發(fā)態(tài)原子和周圍基態(tài)原子誘導(dǎo)偶極之間的偶極相互作用產(chǎn)生，其線型為洛侖茲線型，可由式(2)計(jì)算得到^[7]：

其中p表示氣壓，在大氣壓條件下p=1。

高斯分布的展寬(Δλ_G)和洛倫茲分布的展寬(Δλ_L)可由式(3)、式(4)計(jì)算得到：

在計(jì)算得到高斯線寬的基礎(chǔ)上，對實(shí)驗(yàn)測量得到的H_α譜線進(jìn)行反卷積，得到洛倫茲展寬，減去范德瓦爾斯展寬后即得到斯塔克展寬。利用式(5)可得到等離子體電子密度^[8-9]：

圖7展示了N₂(C³Π_μ-B³Π_g)(Δν=0)的模擬光譜和實(shí)驗(yàn)光譜的最佳擬合結(jié)果。根據(jù)N₂(C-B)的擬合結(jié)果，氣體溫度約等于轉(zhuǎn)動溫度，取T_g=740K。計(jì)算得到多普勒展寬Δλ_D=0.0128nm，因此高斯展寬Δλ_G=0.1157nm。

圖8給出了Ar等離子體射流在650nm-662nm范圍內(nèi)的H_α譜線，以及進(jìn)行Voigt擬合的結(jié)果，可以得出洛倫茲展寬Δλ_L=0.5500nm。減去范德瓦爾斯展寬Δλ_W=0.0353nm，得到斯塔克展寬Δλ_S=0.5147nm。根據(jù)式(5)計(jì)算得到，實(shí)驗(yàn)中使用的Ar等離子體射流的電子密度約為3.28×10¹⁶ cm^-3。

圖7：Ar等離子體射流N₂(C³Π_μ-B³Π_g)(Δν=0)實(shí)驗(yàn)與模擬光譜

圖8：H_α發(fā)射光譜測量與擬合

參考文獻(xiàn)

[1] Bruggeman P, Leys C. Non-thermal plasmas in and in contact with liquids[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2009, 42(5): 053001.

[2] Nassar H, Pellerin S, Musiol K, et al. N2+/N2 ratio and temperature measurements based on the first negative N2+ and second positive N2 overlapped molecular emission spectra[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2004, 37(14): 1904.

[3] Bruggeman P, Verreycken T, Gonzalez M A, et al. Optical emission spectroscopy as a diagnostic for plasmas in liquids: opportunities and pitfalls[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2010, 43(12): 124005.

[4] Griem H R, Peach G. Spectral line broadening by plasmas[J]. 1975.

[5] 熊青.大氣壓低溫等離子體射流的研究[D].華中科技大學(xué),2013.

[6] Djurovi? S, Konjevi? N. On the use of non-hydrogenic spectral lines for low electron density and high pressure plasma diagnostics[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2009, 18(3): 035011.

[7] Xiao D, Cheng C, Shen J, et al. Electron density measurements of atmospheric-pressure non-thermal N2 plasma jet by Stark broadening and irradiance intensity methods[J]. Physics of Plasmas, 2014, 21(5).

[8] Konjevi? N, Ivkovi? M, Sakan N. Hydrogen Balmer lines for low electron number density plasma diagnostics[J]. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy, 2012, 76: 16-26.

[9] Zhu J, Gao J, Li Z, et al. Sustained diffusive alternating current gliding arc discharge in atmospheric pressure air[J]. Applied Physics Letters, 2014, 105(23).

作者簡介

聶蘭蘭，博士，華中科技大學(xué)副教授，博士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)榇髿鈮旱蜏氐入x子體放電機(jī)理研究、等離子體活性成分的診斷、大氣壓低溫等離子體生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用及小型化等離子體發(fā)生裝置的研發(fā)。主持國家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目1項(xiàng)，主持并結(jié)題博士后基金1項(xiàng)，參與了多項(xiàng)國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目及國防基金。以第一作者和通訊作者發(fā)表SCI期刊論文20多篇，申請發(fā)明專*6項(xiàng)。

張睿之，華中科技大學(xué)電氣與電子工程學(xué)院低溫等離子體實(shí)驗(yàn)室在讀碩士生。實(shí)驗(yàn)室主要研究方向包括氣體放電、水中放電、氣液兩相放電物理基礎(chǔ)研究，低溫等離子體在能源、環(huán)境、及生物醫(yī)學(xué)方面的應(yīng)用研究，各種高壓脈沖電源的研制